La bibliothèque de Casa Lajolo est composée de deux fonds distincts. Le premier intitulé fond Chialamberto-Lajolo, et le deuxième fond De Vecchi, composante milanaise de la famille. Elle compte plus de 1600 volumes. Le document le plus ancien de tous date de 1610 ; tandis que le document le plus ancien de la collection De Vecchi date de 1701 (les oraisons de Cicéron).
La particularité de la collection Chialamberto-Lajolo réside dans le fait qu’elle n’a jamais quitté les lieux. Elle illustre les affaires de la famille et de ses successeurs et contient des notes de possession fort intéressantes. Le livre le plus ancien (sachant que la plupart des livres sont presque tous des livres anciens avec de nombreuses éditions du XVIIe et du XVIIIe) datant du 1610 est un exemplaire de la vie de Saint Charles Borromée, prêtre cardinal du titre de Saint Praxède, Archevèque de Milan. Parmi les pièces les plus importantes de la collection figurent deux documents en particulier qui relatent l’histoire des deux branches de la famille.
Le premier intitulé “Monumenti storico-diplomatici degli archivi Ferrero-Ponziglione e di altre nobili case subalpine” de Giovanni Battista Adriani, publié par les éditions Ribotta de Turin en 1858 porte la dédicace au noble Chevalier et preux capitaine Ferdinando Laiolo, hommage révérencieux et dévoué de l’auteur du 1 juillet 1858 ; à la page 662 sont narrés les faits et gestes de Domenico Simone Ambrosio de Chialamberto.