La biblioteca di Casa Lajolo è composta da due fondi diversi: uno è il fondo Chialamberto-Lajolo, e l’altro è il fondo De Vecchi, la componente milanese della famiglia. Il numero totale è di circa 1600 volumi. Il pezzo più antico in assoluto data 1610 per quel che riguarda il complesso delle due librerie Chialamberto-Lajolo; mentre nella libreria De Vecchi il pezzo più antico data 1701 (Cicerone orazioni).
La particolarità della raccolta Chialamberto-Lajolo è data dal fatto che non è mai stata spostata dalla sua sede, riflette le vicende della famiglia e dei suoi successori, e contiene interessanti note di possesso. Il libro più antico (considerato comunque che la maggior parte dei libri sono quasi tutti antichi con numerose edizioni del Settecento e Ottocento) è del 1610, Vita di S. Carlo Borromeo, prete cardinale del titolo di Santa Prassede, arcivescovo di Milano. I pezzi più significativi della collezione sono due e riguardano la storia dei due rami della famiglia.
Il primo è “Monumenti storico-diplomatici degli archivi Ferrero-Ponziglione e di altre nobili case subalpine”, di Giovanni Battista Adriani, Ribotta editore in Torino del 1858, con la dedica al nobile sig. Cavaliere e prode capitano Ferdinando Laiolo omaggio… reverente e devoto dell’autore il 1 luglio 1858″; a pag. 661 sono narrate le gesta e le vicende di Domenico Simone Ambrosio di Chialamberto.
